Catarina không được mọi người ủng hộ làm vương hậu do bà là người Công giáo.[1] Tôn giáo ngăn cản việc đăng quang của bà vì người Công giáo bị cấm tham gia vào các nghi lễ Anh giáo. Ban đầu bà còn phải đối mặt với nhiều khó khăn như bất đồng ngôn ngữ, sự thiếu chung thủy của nhà vua và những xung đột chính trị giữa Công giáo và Anh giáo. Dần dần, sự đoan trang, lòng trung thành và tình cảm chân thật của Catarina dành cho Charles đã thay đổi nhận thức của công chúng về bà.

Mặc dù vẫn còn gặp khó khăn với Anh ngữ, qua thời gian, vị công chúa Bồ Đào Nha cứng nhắc trước kia đã trở nên vui tính hơn và bắt đầu tận hưởng một vài thú vui vô hại trong cung đình. Bà thích chơi bài và gây sốc cho những người theo đạo Tin Lành bằng việc chủ nhật tuần nào cũng chơi. Bà cũng đam mê nhảy múa và rất thích tổ chức các buổi ca vũ nhạc kịch. Bà có một tình yêu lớn đối với miền quê và những chuyến dã ngoại; câu cá và bắn cung cũng là trò tiêu khiển yêu thích của bà. Khác xa với những ngày ở tu viện, Catarina vừa được giải phóng khỏi nơi này đã thể hiện sự thích thú với xu hướng phụ nữ trong cung mặc trang phục nam giới, cái mà chúng ta gọi là “khoe được đôi chân thon gọn, xinh đẹp”; thậm chí có một số nguồn tin cho rằng bà là người tiên phong trong việc mặc váy ngắn (cái có thể khoe trọn đôi chân của bà). Năm 1670, trên một chuyến đi đến Tòa nhà Audley End với các thị nữ của mình, một Catarina nhút nhát trước kia lại ngụy trang thành cô thôn nữ để tham dự phiên chợ trên thị trấn nhưng nhanh chóng bị phát hiện và do quá đông người nên buộc phải vội vàng rút lui.[7] Vào năm 1664, người họa sĩ yêu thích của bà là Jacob Huysmans (một người Công giáo Flemish) đã vẽ bà giống Thánh Catarina, nó nhanh chóng tạo thành một xu hướng với các phụ nữ trong cung.[4]

Bà không hề dính líu gì với các hoạt động chính trị của Anh quốc, thay vào đó bà vẫn quan tâm tích cực đến cố quốc của mình. Ước ao thiết lập lại mối quan hệ tốt đẹp với Giáo hoàng và có thể giành được sự công nhận cho nền độc lập của Bồ Đào Nha, bà đã gửi Richard Bellings (sau này là trưởng thư ký của bà) tới Roma cùng với những bức thư dành cho giáo hoàng và một số hồng y giáo chủ. Năm 1669, dẫu cho không thể thuyết phục được chồng thực hiện bất kỳ hành động nào nhưng bà đã cố gắng hết mình để giải vây cho Candia thuộc đảo Crete - nơi đang bị quân Thổ Nhĩ Kỳ vây hãm và Roma đang tích cực ủng hộ mục tiêu của những người này. Năm 1670, như một như dấu hiệu cho sự ưu ái ngày càng tăng của bà với giáo hoàng, bà đã xin và được ban cho những đồ vật được sùng kính.[4] Năm 1670, Charles II ra lệnh đóng cho bà một chiếc du thuyền Hoàng gia tên là HMY Saudadoes, được sử dụng cho những chuyến vui chơi trên sông Thames và để duy trì liên lạc với quê hương Bồ Đào Nha của vương hậu, họ khởi hành được hai lần.[8]

Catarina đã ngất xỉu khi người tình chính thức của Charles - Barbara Palmer diện kiến bà. Charles khăng khăng muốn Palmer làm người hầu phòng cho Catarina.[9] Sau sự việc này, Catarina rút bớt thời giờ dành cho đức vua, tuyên bố bà thà quay về Bồ Đào Nha hơn là thẳng thắn chấp nhận hòa giải với Palmer. Clarendon không thuyết phục được bà thay đổi ý định. Sau đó Charles cách chức gần như toàn bộ thành viên trong đoàn tùy tùng người Bồ Đào Nha của Catarina. Vì vậy bà phải ngừng việc chống cự, điều này khiến nhà vua hài lòng, tuy nhiên bà rất ít tham gia vào đời sống và hoạt động của triều đình.[10]